温和条件下实现空气直接电转化为硝酸

中国科学院大连化学物理研究所邓德辉研究员课题组在常温条件下通过羟基自由基(·OH)介导的异质均相电化学途径。

该路线中，通过在石墨棒催化剂上将O2电还原为H2O2，​​并结合Fe2+诱导原位生成的H2O2解离为OH·，将N2氧化为HNO3。作为活性氧化物质。

该研究于9月25日发表在NatureSynthesis上。

HNO3是一种重要的化学结构单元，在工业上通过奥斯特瓦尔德工艺氧化氨来生产，该工艺需要800°C以上的高温。在此过程中，原料氨气是通过通常在高温(400~500°C)和压力(20~50MPa)下操作的能源密集型哈伯-博世方法工业合成的。

在温和条件下将空气中的二氮(N2)和氧气(O2)直接转化为HNO3是一种有前途且可持续的HNO3生产途径。然而，该反应的热力学和动力学限制，以及N2的高稳定性和O2的低活性，使得空气中两个分子的共活化和高效转化为HNO3合成具有挑战性。。

在这项研究中，研究人员开发了一种异质均相电化学途径，用于在阴极室将空气直接转化为HNO3。在0Vvs.RHE阴极电位下，硝酸的法拉第效率高达25.37%，选择性超过99%，优于之前报道的高电位阳极电催化氧化N2与RHE相比高于1.23V。

多次原位光谱表征和理论计算表明，Fe2+诱导原位产生的H2O2解离产生的·OH可以有效地活化N2。这提供了141.83μmol·h-1·gFe-1的高HNO3生产率，是直接使用H2O2作为氧化剂的225倍。

“这种N2和O2合成HNO3的工艺有效避免了传统的高温高压反应条件，为温和条件下N2和O2的共活化和高效转化提供了新途径，”邓教授说。

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