研究人员提出了用于二氧化碳电还原的共价有机框架的合成后修饰

共价有机骨架(COF)具有有序的孔道和高精度的功能化，被认为是构建电催化二氧化碳还原反应(CO2RR)催化剂的理想模板。

CN键可以改善CO2的吸附，离子骨架可以促进电荷转移，进一步增强电导率。然而，由于静电斥力和键合强度较弱，直接自下而上的合成很难实现CN键和离子骨架的共存。

曾高峰教授及副教授领导的研究团队。中国科学院上海高级研究院徐庆教授提出了一种多级合成后修饰策略，构建了具有高活性和选择性的CO2RR催化COF。

研究结果发表在《自然通讯》上。

后修饰合成的催化COF在–1.0V时的最大周转频率为9922.68h–1，在–0.8V时的最高法拉第效率为97.32%，均高于基础COF和单一修饰的COF。。

电催化测试和表征表明，CN键可以提高催化选择性，离子骨架有助于提高活性。

此外，理论计算表明，COOH*更容易直接形成*CO是速率决定步骤，并且甲基增强了电子密度。

这项工作提供了对COF在CO2还原反应中的更深入的了解。它揭示了构建多级合成后修饰COF以实现定制活性和高稳定性。

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