揭示无铅钙钛矿的界面相互作用以实现高效制氢

将太阳能转化为氢能是解决能源短缺和减少化石燃料排放的一种有前途的绿色技术。香港城市大学(CityU)的一个研究团队最近开发了一种无铅钙钛矿光催化剂，可提供高效的太阳能转化为氢气。

最重要的是，他们揭示了光电化学制氢过程中固-固(卤化物钙钛矿分子之间)和固-液(卤化物钙钛矿和电解质之间)界面的界面动力学。最新发现为未来开发更高效的太阳能驱动氢燃料生产方法开辟了道路。

由于储量丰富、能量密度高和环境友好，氢气被认为是一种更好、更有前途的可再生能源替代品。除了光电化学水分解，另一种有前途的制氢方法是使用太阳能驱动的光催化剂分解氢卤酸。但光催化剂的长期稳定性是一个关键挑战，因为大多数由过渡金属氧化物或金属制成的催化剂在酸性条件下不稳定。

“铅基杂化钙钛矿被用来克服这种稳定性问题，但铅在水中的高溶解度和毒性限制了它们广泛应用的潜力，”能源与环境学院助理教授SamHsuHsien-Yi博士解释说以及城大材料科学与工程系。

“相比之下，基于铋的钙钛矿已被证实可为太阳能燃料应用提供无毒、化学稳定的替代品，但光催化效率需要提高。”

为了设计一种高效稳定的光催化剂，许博士和他的合作者最近开发了一种具有带隙漏斗结构的铋基卤化物钙钛矿，可实现高效的载流子传输。它是一种混合卤化物钙钛矿，其中碘离子的分布从表面到内部逐渐减少，形成带隙漏斗结构，促进光诱导电荷从内部转移到表面，进行高效的光催化氧化还原反应.

这种新设计的钙钛矿具有高太阳能转换效率，在可见光照射下与铂助催化剂一起，氢气生成率提高至约341±61.7µmolh-1。研究结果发表在SmallMethods上。

但许博士的团队并没有就此止步。“我们想探索卤化物钙钛矿分子与光电极和电解质之间界面处的分子之间的动态相互作用，这仍然是未知的，”许博士说。

“由于光电化学制氢涉及催化过程，因此可以通过使用具有合适能带结构的半导体作为光催化剂的强烈光吸收来实现高效制氢，并通过在半导体液体附近形成的外部电场促进有效的电荷分离界面。”

为了发现激子转移动力学，该团队利用温度相关的时间分辨光致发光来分析钙钛矿分子之间电子-空穴对的能量传输。他们还评估了卤化物钙钛矿材料在溶液中的扩散系数和电子转移速率常数，以说明电子通过钙钛矿基光电极和电解质之间的固液界面传输的有效性。

“我们展示了我们新设计的光催化剂如何通过有效的电荷转移有效地实现高性能的光电化学制氢，”许博士说。

在实验中，该团队还证明了带隙漏斗结构的卤化物钙钛矿在电极和电解质的界面之间具有更有效的电荷分离和转移过程。

改进的电荷分离可以驱动电荷载流子迁移到沉积在作为光电极的导电玻璃上的卤化物钙钛矿表面，从而在光电极表面实现更快的光电化学活性。因此，带隙漏斗结构卤化物钙钛矿内部的有效电荷转移在光照射下表现出增强的光电流密度。

“在光电化学制氢过程中揭示这些新型材料的界面动力学是一项至关重要的突破，”许博士解释说。“深入了解卤化物钙钛矿和液体电解质之间的界面相互作用，可以为该领域的研究人员进一步研究开发用于太阳能制氢的替代和有用材料奠定科学基础。”

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