解缠结打破催化转化中的活性

研究人员报告了一种解决合成气(一氧化碳和氢气的混合物)直接转化为所需乙烯、丙烯和丁烯的活性-选择性权衡的策略。这些碳氢化合物被称为轻质烯烃，是最常用的塑料结构单元。

“活性和选择性是化学反应催化剂成功的两个主要指标。更高的活性意味着更高的原料转化为产品的效率，从而降低能源消耗，”大连化学物理研究所副教授焦峰说。中国科学院在中国大连。“选择性反映了所需产品的百分比;例如，在这种情况下，乙烯、丙烯和丁烯决定了技术的经济性。”

近一个世纪以来，一种称为费托合成(FTS)的工艺被用于使用铁基或钴基催化剂直接将合成气转化为化学品的合成。然而，轻质烯烃的选择性仍然是一个挑战。六年前，同一个研究团队使用金属氧化物-沸石催化剂开发了一种名为OXZEO的替代工艺，它提高了轻质烯烃的选择性，远远超出了FTS的理论极限。尽管多年来取得了重大进展，但活动仍然受到活动选择性权衡的限制。

例如，当费托合成用于将合成气转化为轻质烯烃时，产率约为26%。在OXZEO催化剂概念中使用传统的含硅类沸石，轻烯烃的产率迄今为止最高可达27%。这些限制源于活性-选择性权衡，这是催化领域的长期挑战。这可以追溯到目标反应和副反应的催化位点，这些位点通常缠绕在技术催化剂上。

现在，在2023年5月18日发表在《科学》杂志上的一篇论文中，由焦博士、潘教授和鲍教授领导的团队表明，在OXZEO催化剂概念中加入锗取代的铝磷酸盐可以解开所需的目标来自不需要的副反应的反应。它通过产生更多的活性位点提高中间体生产烯烃的转化率，进而产生中间体，但不会降低轻质烯烃的选择性。通过这种新策略，研究人员同时实现了高CO转化率和轻质烯烃选择性，并且在优化条件下收率达到了前所未有的48%。

为了验证该机制，研究人员还研究了硅替代物和镁替代物磷酸铝，并在类似情况下对其进行了测试。这两种沸石的活性位点不能有效地屏蔽氢化和低聚的副反应，因此尽管优化了酸位点密度或反应条件，但仍无法克服活性-选择性权衡。

“通过OXZEO催化剂分离合成气转化的两个关键步骤的活性位点，并增加活性位点密度并调节其在沸型密闭孔内的中间传输和反应动力学特性，为合成气转化为轻质烯烃提供了一种有效的解决方案，”位于中国大连的中国科学院大连化学物理研究所教授潘秀莲说。“我们希望这可以适用于其他反应中的类似双功能催化，并将对沸石催化的进一步发展产生兴趣。”

中国科学院大连化学物理研究所教授鲍新和说：“如果未来它能与绿色氢能技术相结合，将为实现碳中和的目标做出重大贡献。”中国科学技术大学校长。

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